近日，陜西科技大學(xué)屈彥寧博士與墨爾本大學(xué)Gang Kevin Li（李剛）教授合作在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》（一區(qū)TOP, IF=19）上發(fā)表了題為“Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution”的研究論文。陜西科技大學(xué)為第一作者及第一通訊作者單位。該研究開發(fā)出由TiO2/MWCNTs復(fù)合材料穩(wěn)定的Pickering乳液微反應(yīng)體系，用于液-液非均相界面光催化重整制氫。采用該材料穩(wěn)定的Pickering乳液，其最優(yōu)產(chǎn)氫量較單一水相TiO2提升了9.93倍, 表觀量子產(chǎn)率AQY是油水混合體系的5.2倍。本研究為強(qiáng)化液-液非均相光重整反應(yīng)及生物質(zhì)衍生物再利用提供了有利支持。
Pickering液滴微反應(yīng)器界面光重整制氫示意圖
TCN結(jié)構(gòu)特性與Pickering乳液表征
Pickering乳液界面光重整產(chǎn)氫效率
Pickering乳液界面結(jié)構(gòu)及電子轉(zhuǎn)移特性
TCN穩(wěn)定Pickering乳液界面光重整機(jī)理
光催化重整生物醇產(chǎn)氫在綠色可持續(xù)發(fā)展及熱力學(xué)上具有一定的優(yōu)勢。除了混溶均相體系外，在由某些高級醇（如C4+醇）組成的不溶非均相體系中，傳統(tǒng)光催化劑的傳質(zhì)往往受到一定的阻礙，Pickering乳液（PEs）為多相催化提供了有利保障，但相關(guān)研究有限。液-液非均相體系的光催化界面?zhèn)髻|(zhì)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)受乳液穩(wěn)定性、界面顆粒調(diào)控機(jī)制及油水界面活性物種傳輸效率等因素的影響。針對上述問題，需充分考慮以下三個(gè)關(guān)鍵因素：（1）基底顆粒潤濕性不影響光照射下界面活性物種的生成，反之亦然；（2）乳液在反應(yīng)過程中需保持穩(wěn)定性，在油-水界面提供較大的比表面積及反應(yīng)區(qū)域；（3）活性物種在乳液界面實(shí)現(xiàn)有效傳輸，促進(jìn)后續(xù)光重整析氫反應(yīng)的進(jìn)行。
為了突破上述問題，本研究開發(fā)出由TiO2/MWCNTs穩(wěn)定的Pickering乳液體系，用于界面光催化重整產(chǎn)氫。該體系顯著改善了基底材料間的結(jié)合性、乳液穩(wěn)定性及活性物種傳輸效率。TiO2與MWCNTs通過靜電吸引和酯化作用相結(jié)合，有效抑制了反應(yīng)過程中基底粒子的脫落；通過優(yōu)化條件，在降低界面張力的同時(shí)保障了乳液的穩(wěn)定性；光生電子可有效地從TiO2定向轉(zhuǎn)移至MWCNTs，確保了光生載流子的有效分離。與油-水單相及混合相體系相比，該P(yáng)ickering乳液的光催化重整產(chǎn)氫效率顯著提升。該研究為強(qiáng)化液-液非均相體系光催化重整反應(yīng)提供了新思路。
該項(xiàng)工作受到國家自然科學(xué)基金、國家留學(xué)基金委等項(xiàng)目的資助。
附：
論文詳細(xì)信息：Y. Qu, B. Lou, G. Li, X. Zhang, D. Sun, L. Liao, Y. Yu, S. Lei, R. Yan, Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution, Advanced Functional Materials, 2025, e13558. DOI: 10.1002/adfm.202513558.
原文鏈接: https://doi.org/10.1002/adfm.202513558
（核稿：黃文歡 編輯：劉倩）
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