近日，我校王傳義教授團隊在Cell Press細胞出版社旗下期刊《Chem Catalysis》上發(fā)表了題為“Photothermal reforming of polylactic acid plastics into pyruvic acid with 92.8% selectivity at S-scheme Ov-BiVO4/CdS heterostructures”的研究論文。我校王傳義教授為文章通訊作者，環(huán)境學院博士生梁芯芯為文章第一作者，陜西科技大學為唯一通訊單位。
利用光催化方式將聚乳酸（PLA）塑料轉(zhuǎn)化為丙酮酸學品，對開發(fā)環(huán)境友好且經(jīng)濟可行的回收技術、推動碳循環(huán)經(jīng)濟發(fā)展具有重要意義。然而，乳酸催化脫氫生成丙酮酸的過程中，乳酸分子在催化劑表面的吸附太強會導致產(chǎn)物無法脫附，引發(fā)丙酮酸C?C鍵的斷裂從而被過度氧化的問題。同時由于羥基氧化為羰基的活化能較高，導致該反應效率及選擇性較低。因此，當前的關鍵挑戰(zhàn)在于如何有效增強乳酸中的C?C鍵強度激活α?OH的同時，促進丙酮酸產(chǎn)物在催化劑表面的脫附過程。
熱輔助光催化作為一種新興技術，在二氧化碳還原、氨合成和甲烷重整等領域展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢，相比單一光催化過程，通常能夠顯著提升產(chǎn)率、反應速率及產(chǎn)物選擇性。在協(xié)同作用下，熱效應不僅加快了反應動力學和物質(zhì)傳遞，還促進了電荷載流子的遷移，從而增強了反應效率。因此，熱輔助光催化近年來成為研究的一個熱點。
基于此，本文報道了一種基于氧空位修飾的BiVO4/CdS（Ov-BiVO4/CdS）S型異質(zhì)結的熱輔助光重整策略，用于聚乳酸（PLA）水解液的選擇性轉(zhuǎn)化。理論計算及原位ESR證明，與無Ov修飾的BiVO4@CdS相比，Ov-BiVO4/CdS中Bi位點的局部電荷積累更為顯著，有助于活化乳酸單體中的α-OH鍵并增強Cα?COOH鍵的穩(wěn)定性，從而促進關鍵中間體的選擇性脫氫反應。Ov-BiVO4/CdS的自發(fā)光熱效應促進了丙酮酸的解吸，最終實現(xiàn)了對丙酮酸的高選擇性生成。實驗結果顯示，Ov-BiVO4/CdS復合催化劑的氫氣產(chǎn)率和丙酮酸產(chǎn)率分別達到9.65和8.92 mmol g?1 h?1，選擇性高達92.8%，在塑料重整領域中表現(xiàn)出極高的選擇性。本研究為在溫和條件下通過熱輔助光重整實現(xiàn)PLA塑料的選擇性轉(zhuǎn)化為PA提供了新的思路和方法。
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.checat.2025.101490
(核稿：陳慶彩 編輯：趙誠)
校友
教工
學生