近日，我?；W(xué)院低碳催化團(tuán)隊(duì)李小龍副教授與陜西化工研究院朱軍利高級(jí)工程師、華陸工程科技有限責(zé)任公司（化工六院）趙卓雅高級(jí)工程師圍繞CO?資源化利用展開(kāi)合作，成果連續(xù)在化工三大刊《AIChE Journal》和《Industrial & Engineering Chemistry Research》上發(fā)表。這兩項(xiàng)成果展示了鉬基催化體系從“類貴金屬化合物”到“碳化物–氧化物一體化”的演化路徑，為無(wú)金屬負(fù)載的低成本、高穩(wěn)定性、高選擇性非貴金屬CO?轉(zhuǎn)化催化劑提供了新的設(shè)計(jì)策略。我校為第一通訊單位，李小龍副教授為第一作者，楊雨豪副教授為通訊作者。其中，發(fā)表在化工頂刊《AIChE Journal》上的論文是我校首次以第一通訊單位在該期刊上發(fā)表研究成果。上述論文的發(fā)表極大提高了我?；瘜W(xué)工程與技術(shù)學(xué)科在CO?資源化利用領(lǐng)域的國(guó)際影響力。
成果1：碳化物-氧化物協(xié)同實(shí)現(xiàn)超高穩(wěn)定與選擇性逆水煤氣變換反應(yīng)
團(tuán)隊(duì)通過(guò)一步控溫焙燒法原位構(gòu)建碳化物–氧化物協(xié)同體系（α-Mo?C:MoO?），形成高分散MoCO復(fù)合界面。MoCO-3.5在CO?/H? = 1:3條件下，于800 °C實(shí)現(xiàn)74.71% CO?轉(zhuǎn)化率和超過(guò)99.6%的CO選擇性，在工業(yè)級(jí)反應(yīng)空速下具有優(yōu)異穩(wěn)定性且無(wú)積碳生成。機(jī)理研究表明該催化劑遵循氫輔助的甲酸鹽反應(yīng)機(jī)理。CO的快速脫附有效抑制了CO在催化劑表面被深度加氫生成甲烷。該成果為開(kāi)發(fā)高穩(wěn)定、高選擇性、非貴金屬催化劑提供了新思路。研究以“Unlocking high stability and selectivity in reverse water-gas shift over a synergistic MoCO catalyst”為題發(fā)表在《AIChE Journal》。實(shí)驗(yàn)工作主要由2023級(jí)碩士研究生孫曼妮完成。https://doi.org/10.1002/aic.70111
成果2：原位構(gòu)筑高性能鉬基多組分催化體系，實(shí)現(xiàn)低成本高活性CO?轉(zhuǎn)化
團(tuán)隊(duì)采用金屬絡(luò)合物原位熱分解法，在可還原載體MoO???上原位生成β-Mo?C與γ-Mo?N，成功構(gòu)建出具有類貴金屬特性的鉬基三組分催化劑—Mo-BMC。以逆水煤氣變換反應(yīng)（RWGS）為模型反應(yīng)，Mo-BMC在500 °C下實(shí)現(xiàn)CO?轉(zhuǎn)化率43.07%、CO選擇性超99.7%，性能為同條件下5%Pt/MoO???的3.42倍。機(jī)理研究標(biāo)明MoO???是CO?的活性中心，而β-Mo?C和γ-Mo?N是H?的活性中心，反應(yīng)經(jīng)甲酸鹽路徑進(jìn)行。該策略以非貴金屬替代傳統(tǒng)金屬活性中心，展示了以類貴金屬化合物替代傳統(tǒng)貴金屬的有效途徑，在保證催化性能的同時(shí)降低催化劑成本、提高抗燒結(jié)穩(wěn)定性方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。研究成果以題為 “In Situ Construction of High-Performance Molybdenum-Based Multicomponent Catalysts with Metal Carbide/Metal Nitride-Support Interactions” 發(fā)表在《Industrial & Engineering Chemistry Research》。該工作主要由2022級(jí)碩士研究生萬(wàn)俊弟完成。https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c00319
新聞小貼士：
陜西科技大學(xué)化工學(xué)院低碳催化團(tuán)隊(duì)以“碳達(dá)峰、碳中和”這一國(guó)家重大戰(zhàn)略目標(biāo)為導(dǎo)向，圍繞能源化工領(lǐng)域中低碳催化轉(zhuǎn)化過(guò)程中的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，通過(guò)催化原理、催化劑及反應(yīng)工藝創(chuàng)新，開(kāi)發(fā)新型高效的低碳催化轉(zhuǎn)化技術(shù)，包括：（1）CO?轉(zhuǎn)化與利用（CO?加氫制合成氣、甲醇、甲酸、甲烷和碳酸二甲酯）；（2）氫氣安全儲(chǔ)運(yùn)和制備（甲醇重整制氫、氨分解制氫）；（3）新型防腐技術(shù)開(kāi)發(fā)與利用（光催化防腐、電化學(xué)防腐、新型涂層防腐）；（4）工程放大技術(shù)開(kāi)發(fā)。團(tuán)隊(duì)主要成員有李小龍、楊雨豪及馬永寧。團(tuán)隊(duì)成員主持國(guó)家自然科學(xué)基金2項(xiàng)，省廳級(jí)以上項(xiàng)目4項(xiàng)，橫向項(xiàng)目15項(xiàng)，在AIChE Journal、I&EC Research 、Chem. Eng. J.、Nanophotonics、J. Catal.、Catal. Lett.、ACS Appl. Mater. Interfaces、ACS Appl. Nano Mater.、Langmuir、J. Mater. Chem. C等高水平期刊發(fā)表論文50余篇，授權(quán)發(fā)明專利14件，專利轉(zhuǎn)化3件。
（核稿：黃文歡 編輯：劉倩）
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